Ультрашвидка стабілізація позитивних зарядів виявлена в каталізаторі сонячного пального

Ультрафастна стабілізація зарядних поляронів у NaTaO3: Новий підхід до покращення фотокаталізаторів

До зміни світових енергетичних парадигм головним викликом стала розробка ефективних та стійких фотокаталізаторів для розщеплення води на сонячному світлі. В епіцентрі цих досліджень знаходиться NaTaO3, еталонний матеріал, який демонструє виняткові можливості. Нещодавні дослідження показали, що використання квантово-хімічних молекулярних динамічних симуляцій може революціонізувати наше розуміння зарядостабілізуючих поляронів та підвищити ефективну стабілізацію заряджених частинок.

Вчені показали, що позитивні заряди, або діркові полярони, у NaTaO3 стабілізуються набагато швидше і сильніше, ніж електрони. Це відкриття можна охарактеризувати глибокою аналітикою: діркові полярони проходять стабілізацію приблизно на 70 мев всього за 50 фемтосекунд. Основною причиною такого феномену є подовження зв’язків кисень-таитан, що не спостерігається у випадку електронних поляронів, які залишаються делокалізованими.

Результати, отримані на основі моделювання, дали можливість пояснити домінуючу роль дірок у каталізаторних реакціях з NaTaO3. Основою досліджень стала молекулярна динаміка Борна-Оппенгеймера, що використовує прискорені підходи до щільнісно-функціонального зв’язування. Це дозволило побачити в реальному часі динаміку носіїв у нано-масштабній моделі NaTaO3, що містить 256 формульних одиниць, з резолюцією в 1 фемтосекунду.

Механізм стабілізації проходить у дві стадії. Спершу дірка локалізується біля заздалегідь подовжених зв’язків O-Ta і потім ці зв’язки розтягуються ще більше під час структурної релаксації. Це явище підкреслює зв’язок O-Ta як критичну ціль для розробки нових фотокаталізаторів.

Ці висновки не просто підтверджують попередні експериментальні докази захоплених носіїв, але й відкривають нові можливості для раціонального дизайну каталізаторів. Зокрема, майбутні матеріали можуть бути інженеровані для тонкого налаштування взаємодії O-Ta, що продовжить термін служби дірок і підвищить ефективність виробництва водневого пального. Це може стати вагомим кроком до забезпечення стійкої енергетики, що базується на відновлювальних джерелах.